近日,amjs60885金沙✪欢迎莅临学术委员会副主任、分子科学与工程研究院院长韩克利教授团队受邀发表了题为“Charge-Carrier Dynamics of Lead-Free Halide Perovskite Nanocrystals”的专论文章。该团队在非铅钙钛矿纳米晶载流子动力学方面的研究工作受到国际同行的广泛关注。
激发态载流子动力学对半导体发光、光电转化效率起着至关重要的作用。2017年,该团队首次在国际上采用飞秒瞬态吸收光谱技术研究了Bi基钙钛矿纳米晶的发光动力学,发现缺陷态对载流子存在超快(<20 ps)的捕获过程,是限制其发光效率的关键因素;进一步研究发现在非铅双钙钛矿纳米晶中存在两种不同时间尺度的快过程(Angew. Chem. Int. Edit., 2018);分别对应表面缺陷态和光诱导自陷态对载流子的捕获(Angew. Chem. Int. Edit., 2019);通过设计纳米晶由间接带隙到直接带隙的转变,并钝化表面缺陷态,可将带边发光效率提高100多倍(J. Am. Chem. Soc., 2018)。此外,研究还发现在二维锗基钙钛矿中掺入锡可以提高其导电性,这为改善光伏材料的性能提供了一种可行方法(J. Phys. Chem. Lett., 2018)。同时,该团队采用在一个晶格中引入不同八面体结构单元的策略,实现了超宽光谱发射,并用飞秒瞬态吸收光谱等光谱手段,对发光机理进行了探究,最终解释了超宽发射是由自由激子和自缺陷激子共同作用导致的(Angew. Chem. Int. Edit., 2019)。
随后,该团队创新性地采用变温热注射法,成功合成了全无机低维铯铜卤化物纳米晶(Angew. Chem. Int. Edit., 2019)和高质量未掺杂及银掺杂直接带隙钠铟基非铅双钙钛矿纳米晶(Angew. Chem. Int. Edit., 2019),该方法对非铅钙钛矿纳米晶的合成具有普适性。该工作强调了合成方法优化和适当的元素掺杂对新型半导体材料设计的重要性,为寻找新型高性能纳米材料在光电子领域的应用提供了一种新的可行途径。
同时,通过调控电子-声子耦合,实现了自陷态激子由“暗”态到“亮”态的转变,最终可实现明亮的宽谱白光发射(Sci. China Chem., 2019)。这些结果表明非铅钙钛矿纳米晶在显示、照明等领域的潜在应用价值。并且该研究成果为指导设计新型高效发光材料提供新思路。