近日,山东大学amjs60885金沙✪欢迎莅临-分子科学与工程研究院吴昊、邓伟侨教授团队在碱性电解水催化剂的研究中取得进展,相关研究成果以“Acidic Media Regulated Hierarchical Cobalt Compounds with Phosphorous Doping as Water Splitting Electrocatalysts”为题发表在国际著名期刊Advanced Energy Materials上。山东大学为论文第一完成单位,amjs60885金沙✪欢迎莅临宋丹娜(硕士三年级)和孙吉凯(硕士二年级)为论文共同第一作者。
通过合理的结构和组分设计,过渡金属基催化剂有望取代贵金属基材料实现高效的电解水制氢。然而,常规的碱性介质制备方法难以做到对产物的可控调节和制备。基于此,研究团队提出酸性介质制备策略,通过调节析出溶解化学反应平衡实现对材料结构的精确调控。前期工作中,酸性介质制备策略分别实现了对材料结构、厚度以及晶面的精准调控,制备出一系列通过传统方法难以获得的纳米催化剂材料(J. Mater. Chem. A, 2017, 5, 24153,Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1702704,Adv. Mater. 2018, 30, 1804341)。在近期工作中,利用CoCO3产物较小的溶度积常数(Ksp),酸性介质制备策略应用于Co体系展现出不同寻常的组分和结构演化。此外,采用P掺杂优化电子结构。理论模拟结果表明,电负性更小的P取代O能增强与之相邻的Co原子的电荷密度,DFT计算结果表明P掺杂能有效降低Co位点过大的H*结合能,因而有效提高析氢活性。该工作揭示了酸性介质制备Co体系不同寻常的组分和结构演化以及P掺杂引起的电子结构和H*吸附能变化,为合理制备高效电解水催化剂提供参考。
上述工作得到了山东大学齐鲁青年学者项目、国家重点研发计划(NO:2017YFA0204800)以及国家自然科学基金(NO:21525315)的支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202100358