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amjs60885金沙✪欢迎莅临吴昊、邓伟侨教授团队在MXene衍生杂化材料研究中取得系列进展
作者:谭怡、孙兰菊        发布时间:2023-03-27        点击数:

近日,山东大学amjs60885金沙✪欢迎莅临-分子科学与工程研究院吴昊、邓伟侨教授团队在MXene衍生杂化材料研究中取得系列进展,相关成果分别以“MXene-Derived Metal-Organic Framework@MXene Heterostructures toward Electrochemical NO Sensing”和“Nb2CTxMXene Derived Polymorphic Nb2O5”为题相继发表在国际知名期刊Small(一区,IF:15.153)上。山东大学为论文的唯一完成单位,amjs60885金沙✪欢迎莅临2022级博士生谭怡、2019级博士生孙兰菊分别为论文的第一作者,吴昊教授为通讯作者。

MXene是一大类具有高导电性的超薄层状金属碳化物/氮化物/碳氮化物,最常见的MXene单层的厚度为3、5或7层原子,一般通过化学刻蚀法处理相应的MAX相获得。在处理过程中MXene表面通常会引入-O、-OH及-F等端基原子,为MXene带来丰富的表面物理化学性质。

团队在前期工作中提出了MXene作为前驱体制备金属有机骨架(MOF)的新策略(J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 20037),实现了传统金属盐前驱体无法获得的纳米级MOF。在近期研究中,作者提出了MXene向MOF的非完全原位转化,成功获得MOF@MXene异质结构。其作为催化剂在电化学NO传感方面展现出高的灵敏度、稳定性和抗干扰能力。平面平均电荷密度差表明异质界面发生了大量的电荷重分布,产生了内建电场,有利于电荷转移。此外,基于分子力学的模拟退火计算表明,NO分子在异质界面上的吸附能明显高于单一组分的MOF和MXene。因此,加速的电荷转移和增强的NO吸附是NO电催化传感性能显著提高的根本原因。MOF@MXene异质界面的合理设计促进了先进电催化剂的发展和MXene材料的应用。

另一项研究则以Nb2CTxMXene作为前驱体,H2SO4为调节剂,首次实现在低温水热合成中调控Nb2O5的晶相。打破了只能通过高温煅烧(>400℃)调控Nb2O5晶相的常规。研究表明,与其他金属盐前驱体相比,MXene具有不可替代的作用。通过改变调节剂H2SO4的量成功制得4种不同微观结构的纯相Nb2O5和3种两两间的混相,且所需H2SO4的量与基于密度泛函理论计算的不同晶相的H覆盖表面能趋势一致。其中,由MXene衍生的B相Nb2O5观察到晶体切变现象,引发了丰富的氧空位,其作为锂离子电池负极所展现的容量是常规合成方法所得B相的3倍。该工作为合成常规方法难以获得的晶相材料提供了重要的参考。

上述工作得到国家重点研发计划、山东省自然科学基金、山东省海外优青基金和山东大学齐鲁青年学者计划等的资助。

论文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202204942;

https://doi.org/10.1002/smll.202300914